自由电子和光学近场相互作用研究取得进展

　　近年来，超快透射电子显微镜（UTEM）在表征物质科学领域的超快动力学过程上取得了一系列成果。由于综合了超高的时间分辨率（飞秒量级）和空间分辨率（埃量级），UTEM在研究微观超快过程有着显著的优势，受到了诸多国内外学者的关注。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心A06组的李建奇，杨槐馨研究员团队，基于JEOL-2100F场发射透射电子显微镜，成功搭建了国内第一台基于肖特基场发射电子枪的UTEM（Ultramicroscopy 209，112887（2019））。

　　UTEM中，电子枪发射的自由电子可以和样品周围的光学近场相互作用。该过程涉及到电子和近场两个客体。一方面可以延续透射电镜中的理念，将自由电子视为探针来探测近场，通过谱仪收集这些电子可以得到近场的时间分布、空间分布、相位等信息；另一方面近场也可以作为自由电子的调制器，实现自由电子能量和波函数相位的调控。

　　作为探针，自由电子探测近场可以达到远高于光学手段的空间分辨率。A06组学生郑丁国、黄思远等，在李建奇研究员的指导下，以UTEM为平台，基于光诱导近场电子显微学（PINEM）的方法对银纳米线周围的表面等离极化激元（SPP）近场进行了观测。通过能量过滤像和电子能量损失谱，观察到了多模式的表面等离激元共振和二次谐波的产生，并展示了激光偏振对纳米线两侧等离激元波长和对称性的调控（图1）。该工作揭示了银纳米线周围量子态的布居，研究成果以“Nanoscale Visualization of a Photoinduced Plasmonic Near-Field in a Single Nanowire by Free Electrons”为题发表在Nano Letters杂志上。

　　作为被调控的对象，自由电子可以通过光学近场获得超过keV的能量。受自由电子和银纳米线周围光学近场的强相互作用的启发，光栅结构（类似于周期性排列的一排纳米线）被设计出用以实现自由电子的加速，实验示意图如图2所示，通过设计合理的光栅周期，保证电子的群速度等于近场的相速度（即相位匹配），从而实现了高效的加速。

　　大量文献表明蝶形结构在间隙附近存在极强的局域表面等离激元场，于是进一步设计了以蝶形结构为基本单元的金属激光加速器，如图3所示。与一般电介质激光加速器的电子能谱不同的是，蝶形结构的金属激光加速器由于二次谐波（SHG）效应，电子能谱出现明显的不对称，更多的电子处于加速区间。该结构中自由电子最高加速能量为2.4 keV，加速梯度0.335 GeV/m，是迄今为止具有最高平均加速梯度的单光栅结构激光加速器。这项工作为开拓基于金属材料的芯片加速器提供了新思路，研究成果以“Efficiently accelerated free electrons by metallic laser accelerator”为题发表在Nature Communications杂志上。

　　上述工作得到了国家自然科学基金委、科技部、中国科学院战略重点研究计划(B)、中国科学院科学仪器开发项目、怀柔综合极端条件实验装置和北京市重大科技专项的支持。

文章信息 Dingguo Zheng, Siyuan Huang, Chunhui Zhu, Peng Xu, Zian Li, Hong Wang, Jun Li, Huanfang Tian, Huaixin Yang, and Jianqi Li*. Nano Letters 2021,21,24, 10238–10243. Dingguo Zheng, Siyuan Huang, Jun Li, Yuan Tian, Yongzhao Zhang, Zhongwen Li, Huanfang Tian, Huaixin Yang and Jianqi Li*. Nature Communications 2023,14,5857

文章链接 https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03203 https://doi.org/10.1038/s41467-023-41624-9

图1（a）激光、电子和纳米线相互作用的俯视图，θ=24°；（b-g）不同偏振下的PINEM图像。

图2（a）金属激光加速器实验示意图；（b）电子初始能量分布；（c）金属激光加速器的扫描电镜图；（d）金属激光加速器表面电场分布，上下两图时间相差半个光学周期；（e）入射时间相差半个光学周期的两个电子在一个光学周期内感受到的电场。

图3（a）蝶形结构金属激光加速器的扫描电镜图；（b）蝶形结构间隙附近场增强的有限元仿真结果；（c）蝶形结构二次谐波产生引起电子能谱不对称，大部分电子处于加速区间；（d）电子紧贴光栅表面掠过时的电子能谱；（e）有无二次谐波产生时电子能谱的经典模拟及量子模拟结果；（f）低激发强度下，有无二次谐波产生的电子能谱及能态跃迁示意图。