皇家墨尔本理工大学马天翼&辽宁大学黄子航&刘骥驰：电极

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近日，澳大利亚皇家墨尔本理工大学马天翼教授&辽宁大学黄子航博士&刘骥驰博士在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Integrated Electrode-Electrolyte Optimization to Manufacture a Real-Life Applicable Aqueous Supercapacitor with Record-Breaking Lifespan”的研究型论文。本文第一作者为辽宁大学助理研究员刘骥驰，通讯作为分别为皇家墨尔本理工大学马天翼教授、辽宁大学黄子航副研究员。

亮点

1. 开发出一种电极-电解液集成优化策略，对WO3-x电极的微观结构和缺陷化学进行优化的同时，电极与电解液之间能够形成独特的pH效应和离子吸附机制。

2. 优化的氧化钨电极取得了破纪录循环寿命（250,000次循环后比电容无衰减）。

3. 制备的水系软包器件能够有效地为生活中的3C产品充电，并在模拟的极端条件下保持良好的安全性和稳定的性能输出。

研究背景

相比于商业化有机系超级电容器，水系超级电容器具有不易燃、无毒、材料和制备成本低的显著优势。特别是近年来有机电化学储能器件安全事故的频发，水系超级电容器优越的安全性受到了越来越多的关注。然而，由水解导致的受限的电压窗口使水系超级电容器的能量密度仍无法媲美有机超级电容器。因此，具有更高比电容的赝电容材料被广泛应用，以取代传统商业化超级电容器中的碳材料。然而，典型的赝电容材料无法在维持高性能的同时保持住长期的工作稳定性。因此，如何达成赝电容电极工作寿命和电化学性能的平衡成为了限制水系超级电容器实用化的核心瓶颈。本文通过设计电极-电解液集成优化的方法，为水系超级电容器的实际应用提供了通用化的优化策略。

文章简读

作者通过开发一种电极-电解液集成优化策略，使水系超级电容器满足现实生活中对电化学储能设备的需求。电极优化同步调节了氧化钨负极的纳米形貌和表面化学，使具有最优氧空位状态的“鸟巢”结构电极表现出优越的电化学性能；此外，该负极与具有最佳pH值和阳离子脱附效应的混合电解液之间的相互作用使电极活性物质在长期的循环过程中免于化学溶解和结构塌陷，达成一个破纪录的工作寿命（250,000次充放电后电极电容无衰减）。在这样的集成优化基础上，采用软包封装技术制备了一款具有实用性的水系软包超级电容器，使其能够稳定地为平板电脑、智能手机等3C产品进行充电，并在模拟的极端破坏性条件下保持安全性的工作。

图文赏析

图1. (a) WO3-x-H8、(b) WO3-x-N7-H8、(c) WO3-x-N14-H8和(d) WO3-x-N56-H的不同放大倍数的扫描电子显微镜图像；(e) C、O和W的元素映射图像；(f) 透射电子显微镜图像和g）WO3-x-N14-H8的相应SAED图案；(h) X射线WO3-x-Ny-H8和WO3-x-N14-Hz系列样品的衍射图案。

图2. (a) 理想WO3和WO6八面体单元的晶体结构；计算出的(b) W和(c) O含量；(d, e) WO3-x-N14-H4；(f, g) WO3-x-N1 4-H8；(h, i) WO3-x-N14-H12以及(j, k) WO3-x-N14-H16的核心能级W4f和O1s XPS光谱。

图3. WO3-x-N14-H8电极在5 mV s−1扫描速度下的循环伏安曲线：(a) 在不同浓度H2SO4电解质中；(b) 在1 M Na2SO4、0.1 M H2SO4以及0.1 M H2O4和1 M Na2SO4混合电解质中。(c) WO3-x-N14-H8电极在不同电解质中的电势窗口及其对应的通过循环伏安曲线测试面积电容。

图4. WO3-x-Ny-H8和WO3-x-N14-Hz系列电极的电化学性能：(a, d) 5 mV s−1下的CV曲线，(b, e) 不同电流密度下的面积比电容，(c, f) 在5 mA cm−2下的面积电容和重量电容的比较，以及质量负载。(g) WO3-x-N14-H8电极在1 M Na2SO4和0.1 M H2SO4/1 M Na2SO4电解质中的循环稳定性。(h) WO3-x-N14-H8电极与其他报道的氧化钨基电极、及具有超长稳定性的代表性的碳基电极的循环稳定性对比。

图5. (a) WO3-x的优化结构。(b) Na+吸附的WO3-x的优化结构。(c) Na+吸附WO3-x的电荷密度差（±0.002a.u.），青色和黄色分别表示电子的减少和积聚。(d) Na+吸附WO3-x的PDOS分析。(e) Na+和一个H+吸附在WO3-x上的优化结构。(f) Na+和两种H+吸附在WO3-x上的优化结构。

图6. (a) 软包SC装封流程图。WO3-x-N14-H8//PANI/FEG软包SC的电化学性能：(b) 在不同扫描速率下的CV曲线，(c) 在不同重量电流密度下的GCD曲线，以及(d) 质量和体积拉贡图。(e) 在连续破坏性试验中软包SC的电容维持率。1个与串联的2和3个软包SC在(f) 10 mV s−1下的CV曲线和(g) 0.73 A g−1下的GCD曲线的比较。(h) 由串联软包SC驱动的充电宝为智能手机充电。

文章信息

Jichi Liu, Chongchong Wu, Ian D. Gates, Baohua Jia, Zihang Huang*, Tianyi Ma*. Integrated Electrode-Electrolyte Optimization to Manufacture a Real-Life Applicable Aqueous Supercapacitor with Record-Breaking Lifespan. Energy Environ. Mater. 2023.   DOI: 10.1002/eem2.12520

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作者介绍

刘骥驰，辽宁大学清洁能源化学研究院助理研究员。主要从事电化学储能材料的研究工作，以及超级电容器、铵离子电池等储能器件的开发。目前以第一作者身份在Energy & Environmental Materials、Small Structures、Journal of Materials Chemistry A等国际知名期刊上发表多篇SCI论文。

黄子航，辽宁大学清洁能源化学研究院副研究员。主要从事电化学储能的基础研究工作，通过电化学方法巧妙设计、合成先进储能微纳米材料，发展其在电化学储能领域中的应用。主持国家自然科学基金、辽宁省教育厅面上基金、辽宁省博士科研启动基金等项目，在ACS Energy Letters、Advanced Functional Materials、Nano-Micro Letters、ACS Nano、Nano Energy等国际知名期刊上发表SCI论文30余篇。

马天翼，英国皇家化学会会士，澳大利亚科研委员会未来学者，澳大利亚皇家墨尔本理工大学（RMIT University）教授。2008年和2013年在天津南开大学取得化学本科学位和物理化学博士学位。2013年至2014年在阿德莱德大学从事博士后研究，2015年获得国家青年千人荣誉，同年获得澳大利亚研究委员会优秀青年研究员奖。主持多项累计经费600余万澳元的澳大利亚国家项目。主要从事先进功能材料的设计与合成，包括不同纳米结构，多孔结构和多维度材料，以及它们在能源转化与存储器件（金属-空气电池，光/电分解水，可再生燃料电池）方面的应用。共发表260余篇学术论文，总被引用20000余次，H因子62。担任Materials Report: Energy, Journal of Electronic Materials, 和Frontiers of Chemistry杂志副主编。被评为科睿唯安全球高被引科学家和英国皇家化学会新锐研究员。

《能源与环境材料（英文）》（Energy & Environmental Materials）创刊于2018年，是由郑州大学和Wiley出版集团共同主办的国内外公开发行的英文期刊，主要报道能源捕获、转换、储存和传输材料以及洁净环境材料领域的高水平研究成果。EEM为材料、化学、物理、医学及工程等多学科及交叉学科的研究者提供交流平台，激发新火花、提出新概念、发展新技术、推进新政策，共同致力于清洁、环境友好的能源材料研发，促进人类社会可持续健康发展。期刊2022年度影响因子为15，JCI指数1.58，5年影响因子16.5，2022年度CiteScore为20.5，SNIP指标为2.425。在材料科学各领域位列前茅，其中科院分区为材料科学1区Top、材料科学综合1区。先后收录于DOAJ、SCIE、Scopus、CSCD等数据库。

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