龚旗煌院士团队在等离激元拓扑边界态超快动力学取得重要进展

北京大学物理学院人工微结构和介观物理国家重点实验室龚旗煌院士团队在等离激元拓扑边界态超快动力学研究取得重要进展，利用超高时空及能量分辨光发射电子显微镜（PEEM）测量系统，从空间尺度和时间尺度综合研究了等离激元拓扑边界态的时域动力学过程，研究发现局域等离激元拓扑边界态的退相干时间随着体晶格数的增加而增加，并最终达到饱和，该现象从时域动力学角度展现了拓扑边界态的本质演化过程。相关成果以标题“Near-Field Imaging and Time-Domain Dynamics of Photonic Topological Edge States in Plasmonic Nanochains”发表于近期的《Nano Letters》上。（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03324）

拓扑光子学是微纳光子学的前沿研究之一，拓扑态作为光子学中一种新的自由度，为微纳光学、集成光学等方向的研究提供了新思路。拓扑态的时域演化过程能够反应拓扑态的形成和决定拓扑态演化的本质，具有潜在的物理效应和重要应用。目前拓扑光子学的研究状况是主要利用能带理论和显微测量技术来开展频域拓扑光学性质的研究，在时域拓扑性质的研究方面，由于缺乏有效的研究手段使得时域拓扑性质的研究进展很小。这就限制了光子拓扑绝缘体的应用研究。

龚旗煌院士团队采用超高时空分辨PEEM测量系统，从时域拓扑光子学的新视角，揭示了利用Su–Schrieffer–Heeger（SSH）模型金纳米链产生拓扑边界态的时域动力学演化过程。通过对纵向极化激发下纳米链长度依赖性的动态测量，发现局域等离激元拓扑边界态退相干时间首先随着纳米链长度的增加而增加，然后达到饱和。这一结果表明，在拓扑边界态演化过程中，体晶格与边界晶格之间存在耦合而并非各自独立，这种耦合影响了拓扑边界态退相干时间，即体晶格参与并促成了拓扑边界态的时域演化。此外，形成具有稳定退相干时间的拓扑边界态对体晶格数有阈值要求，在一维等离激元拓扑纳米链中，体晶格数应至少为6个周期。这种独特的现象在平凡纳米链或者在横向极化激发下的局域表面等离激元模式中均没有体现。

图1  (a) PEEM测量示意图。(b) 平凡纳米链能带及对应模式场分布。(c) 拓扑纳米链能带及对应模式场分布。(d) 体态与边界态的模式区别。

  进一步利用时域有限差分方法（FDTD）揭示了在拓扑边界态的时域演化过程，计算发现电场能量会在体晶格和边界之间的发生振荡，然后逐渐集中于边界，最终能量由边界继续弛豫后趋于消散。理论计算很好地支持了实验结论，当结构的体和边界同时被激发时，拓扑界面态并不是突然形成，而是经过了一定时间的体和边界能量振荡。此外，这一现象在频域中是无法体现出来的，频域中仅反映为拓扑界面态的稳态模式分布，这也表明研究时域拓扑光子学是具有显著意义的。

图2 (a) 拓扑纳米链SEM图。(b) PEEM测量在纵向激发下拓扑边界态模式图。(c) PEEM测量在纵向激发下拓扑纳米链体态模式图。(d) PEEM测量在横向激发下拓扑纳米链体态模式图。(e) 平凡纳米链SEM图。(f) PEEM测量在纵向激发下平凡纳米链体态模式图。

图3 (a) SSH拓扑纳米链的近场和远场光谱对应图。(b) SSH拓扑纳米链拓扑边界态退相干时间。(c) 长度依赖的SSH拓扑纳米链边界态退相干时间变化。(d) FDTD数值模拟长度依赖的SSH拓扑纳米链边界态退相干时间变化。(e) FDTD数值模拟拓扑边界态形成过程中不同阶段的演化图像。

此项研究利用时间和空间分辨的光发射电子显微镜实验平台，揭示了局域等离激元拓扑边界态时域动力学过程及其演化图像，有助于深入理解拓扑边界态的形成本质。该研究方式未来可扩展到其他拓扑结构或更高维度上去，这不仅为时域拓扑光子学的基础理论研究铺平了道路，也促进了新型高性能拓扑光子器件的实现。

本工作由北京大学团队、北京大学长三角光电科学研究院孙泉研究员和日本北海道大学电子科学研究所Hiroaki Misawa教授团队合作完成，胡小永教授、孙泉研究员、Hiroaki Misawa教授是共同通讯作者。北京大学博士生闫秋辰是这篇文章的第一作者。研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、人工微结构和介观物理国家重点实验室、量子物质科学协同创新中心、极端光学协同创新中心和纳光电子前沿科学中心、日本文部科学省及日本学术振兴会等的支持。